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科学世界存在着超能力,魔法世界存在着魔法,由现实和非现实──看似无法相容的世界观混合而成的作品。一边是拥有超先进科技,布满着机械的学园都市,而另一边则是遍布着圣经和炼金术的魔法世界。水火不容的两个世界交织为本作主题。故事的主要舞台是从东京都西部被分割出来的“学园都市”(表面上是日本的一个都市,但实际上几乎就是国*),其将东京西部占据并占有琦玉县和神奈川县一部分的圆形城市,这里居住着230万名人口,其中八成人口是学生的巨大都市。分为23个学区。和外部隔离,拥有领先世界20~30年以上的最尖端科技。“超能力开发”被列为学校课程的一部分,所有学生都接受超能力开发。根据能力不同,可以分为7级,从无能力(Lv0)到绝对能力(Lv6)。全世界都有合作组织。由“统括理事会”全权管理。为防止技术、超能力者外泄,对人口进出有严格的限制。都市不存在警察,取而代之的是从学生中挑选出的风纪委员(Judgement)和教师自愿参与的警备员(Anti-Skill)维护治安,甚至可以当作军队。
故事的主人公上条当麻是名平凡的高中生,作为无能力者的他并非完全没有能力,而是他名为「幻想杀手」的特殊能力能够将一切异能(包括超能力和魔法)无效化。某天早上,在宿舍阳台上他遇见了一位自称名叫禁书目录(Index)的纯白修女。就这样,上条当麻的命运被彻底改变。掌握了十万三千本魔道书的少女与拥有抹杀一切幻想的「幻想杀手」右手的少年,将面临一系列惊险故事。